In dieser Doktorarbeit wurde diese Technik verwendet, um den Bruch der Sauerstoff-Sauerstoff Bindung bei der Adsorption von O₂ auf Aluminium-Oberflächen zu untersuchen. In der Chemie des Sauerstoffs spielen so genannte Spinauswahlregeln eine große Rolle und tragen zur Stabilität der uns umgebenden Atmosphäre bei, die zu einem beträchtlichen Teil aus Sauerstoff besteht. Es konnte gezeigt werden, dass bei der Reaktion von O₂ mit Aluminium die adiabatische Näherung zur Behandlung der Spinfreiheitsgrade versagt. Mit adiabatischen Simulationen ist es nämlich nicht möglich, die Ergebnisse der experimentellen Messungen wiederzugeben und zu erklären. Dies wird in Abb. 1 deutlich, in der die Wahrscheinlichkeit für die Adsorption von O₂ in Abhängigkeit der Einschussenergie E des Sauerstoffmoleküls dargestellt ist. Insbesondere bei geringen Werten von E unterscheiden sich die Ergebnisse der adiabatischen Rechnungen drastisch von denen des Experiments. Gibt man die adiabatische Näherung hingegen auf, kann man in so genannten nicht-adiabatischen Simulationen die experimentellen Ergebnisse qualitativ reproduzieren, wie ebenfalls in Abb. 1 gezeigt. Zu diesem Zweck müssen aber auch angeregte elektronische Zustände, die anderen Spinzuständen entsprechen, und Übergänge zwischen diesen Zuständen bei der Simulation der Reaktionsdynamik explizit berücksichtigt werden. Die in dieser Doktorarbeit zu diesem Zweck entwickelten Techniken und Computerprogramme ermöglichen es dann aber auch, die charakteristischen Unterschiede zwischen einem nicht-adiabatischen und einem adiabatischen Reaktionsverlauf zu bestimmen. Dies hat es erlaubt, Messungen vorzuschlagen, mit denen sich der nicht-adiabatische Charakter dieser Reaktion und damit die Bedeutung der Spinauswahlregeln nun auch experimentell eindeutig nachweisen lässt. Diese Ergebnisse wurden unter anderem in der renommierten internationalen Fachzeitschrift Physical Review Letters veröffentlicht.